Electrocatalytic studies of formic acid oxidation on Pt model surfaces

Resumen

Los trabajos realizados en nuestro grupo de investigación tienen como fin comprender, desde una perspectiva mecanística las reacciones principales de interés en celdas de combustible. Esto, a fin de poder aportar en el desarrollo de estos dispositivos, que a futuro podrían representar una alternativa real para mitigar los problemas derivados del cambio climático y el efecto invernadero. En este sentido, las investigaciones realizadas para este trabajo de tesis presentan una singular importancia para la comprensión del mecanismo de reacción de oxidación del ácido fórmico. El mismo se conoce como una molécula modelo en electrocatálisis, ya que su entendimiento puede dar luces para abordar con mayor perspectiva la oxidación de moléculas orgánicas más complejas como el metanol, etanol, etilenglicol, entre otros. Asimismo, la comprensión mecanística podría servir en el diseño de electrocatalizadores más eficaces y duraderos que puedan ser usados en celdas de combustible de ácido fórmico directo (DFAFC), aprovechándose de las propiedades únicas del ácido fórmico como combustible líquido. La presente tesis doctoral se centra en el estudio del efecto de la estructura y composición de electrodos de platino en la reacción de ácido fórmico. Por un lado, se estudia el efecto estructural en el mecanismo de reacción, que ha servido para proponer un mecanismo de reacción modelo que da explicación satisfactoria a los resultados voltamétricos obtenidos. De esta forma se ha llegado a proponer la naturaleza y configuración del intermedio activo de la reacción (cuya identidad ha estado en fuerte discusión hasta ahora). Por otro lado, se ha estudiado el efecto de la composición estructural en la cinética de la reacción, usando para ello modificadores superficiales conocidos como adátomos. Se estudió el efecto del Bi, a fin de proponer un mecanismo de acción del adátomo. Así como el efecto del Tl y el Pb en la electrocatálisis en superficies monocristalinas y nanopartículas de platino. Todos estos resultados se han ido publicando por separado en estos últimos años, pero siempre manteniendo el mismo objetivo en todos los trabajos científicos: intentar comprender el efecto de la estructura y la composición en la electrocatálisis del platino en la oxidación de ácido fórmico, ahondando en los aspectos mecanísticos. De acuerdo con esto, todos los estudios se enfocan con la misma idea global, pero estudiando diferentes parámetros o modificaciones de los electrodos de platino (monocristalinos o nanopartículas) que pueden afectar a la catálisis de la oxidación de ácido fórmico. Se han publicado 4 artículos en revistas de alto impacto y hay 2 artículos enviados que están en revisión para ser próximamente publicados.